烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(Nicotinamide adenine dinucleotide, NAD+/NADH)是自然界中广泛存在的一种辅酶。在脱氢酶催化中,每催化一分子底物都需要等计量的辅酶参与。由于NADH的成本昂贵,因此实现NADH的高效和经济的再生对酶催化工业十分重要。利用可持续的太阳能作为驱动力,设计高效的、具有生物兼容性成分的光催化剂来实现辅酶NADH再生是非常有前景的。
WilliamHill中文官方网站英国威廉希尔唯一官网青年教师刘文刚、刘健教授发展了一种仿生二维单原子光催化剂,并应用于光催化辅酶再生反应。研究人员利用晶体模板法,设计合成了Co单原子负载的氮化碳纳米片催化剂(Co1/C3N4),该单原子催化剂在光催化辅酶再生反应中表现出十分优异的催化性能,生物活性的1,4-NADH收率可高达99%以上。随后,原位再生的NADH驱动氧化脱氢酶实现苯甲醛到苯甲醇的高效转化,最终实现光-酶催化过程。研究人员还通过光谱实验及理论计算,揭示了单原子催化剂在反应体系中的催化活性中心为CoN3-Cp*构型(Cp*,五甲基环戊二烯),该活性中心满足18电子规则。催化剂的循环实验证实该单原子催化剂在辅酶再生反应中除了具有高活性之外,还兼具优异的稳定性。这项工作开辟了单原子催化剂在生物酶催化中的应用,并为设计高活性、高稳定性的多相催化剂提供了新思路。
该论文以WilliamHill中文官方网站为唯一通讯单位,并以“Single cobalt atom anchored on carbon nitride with well-defined active sites for photo-enzyme catalysis”为题发表在顶级能源期刊《Nano Energy》(IF = 15.548)。论文第一作者为英国威廉希尔唯一官网青年教师刘文刚和硕士生胡文娟。论文链接:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104750
本工作得到了山东省自然科学杰出青年基金、山东省自然科学重大基础研究项目、国家自然科学青年科学基金、青岛市科技计划应用基础研究青年专项和“National Thousand Talents Program”等的资助。
刘健教授课题组网站http://jl.qust.edu.cn